自然死だった。
He died of natural causes.
シチュエーション: 家の中
文法: 過去のこと
直訳して「natural death」とは言わなくて、「自然死だった」は「He died of natural causes.」と言います。
他にも
He died of old age.
(老衰死だった)
もあります。死因はこのように「of ~」と言います。
たとえば
He died of cancer.
(ガンで亡くなった)
He died of a heart attack.
(心臓発作で亡くなった)
ちなみに「die(死ぬ)」より綺麗な言い方は「pass away(亡くなる)」という言い方もありますが、死因を言うときは「die」が一般的です。